"Разработка специализированной многослойной системы монохроматизации синхротронного излучения на поворотных магнитах для исследований методом нерезонансной рентгеновской эмиссионной спектроскопии с временным разрешением"

Номер проекта: Соглашение № 14.584.21.0028 от 18.10.2017

Руководитель: Клементьев Е. С.

Сроки исполнения: 2017-2019 гг.

Задача регистрации спектров нерезонансной рентгеновской эмиссии и поглощения с высоким временным разрешением (мили- и микросекунды) является крайне актуальной для прикладных
исследований в области фото- и гетерогенного катализа, области чрезвычайно значимой для химической, энергетической, нефтяной и пр. промышленности. Спектроскопия нерезонансной рентгеновской эмиссии позволяет проводить исследования локального окружения целевых атомов каталитических систем, их лигандных комплексов и размеров соответствующих химических связей, структура и особенности которых могут меняться с высокой скоростью во время реакции (например, несколько микросекунд). В целях оптимизации реакций катализа особенно важным представляется возможность получения информации о таких изменениях in operando (т.е. в процессе самой реакции).

В рамках реализации проекта предусмотрено тесное сотрудничество с европейским синхротронным сообществом через иностранного партнера Paul Scherrer Insitut, являющегося одним из крупнейших европейских центров с комплементарными методиками класса мегасайнс, в том числе оператором одного из ведущих европейских синхротронных центров Swiss Lightsource.

Цель проекта

Поиск и разработка принципов и реализация метода измерений спектров нерезонансной рентгеновской эмиссии (НРЭ) с мили- и микросекундным разрешением для исследований (например, быстропротекающих процессов в фото-каталитических системах) на синхротронных источниках с поворотным магнитом. Экспериментальное исследование функциональных материалов при помощи методик рентгеновской спектроскопии. Разработка монохроматора с широким энергетическим разрешением.

Реализация

Современное разнообразие техник напыления и доступных материалов позволяет решить поставленную задачу, используя многослойные системы, с наложением ряда критических ограничений. Широкий диапазон энергий, требующийся для многих задач регистрации НРЭ (5-12 КэВ), накладывает сильное ограничение на используемые материалы - материалы хорошо работающие с большей частью энергий диапазона могут иметь линии поглощения критически снижающие уровень отражения в некоторых областях диапазона, что сильно снижает уровень отражения структуры в этих областях.

Другой важной проблемой является ограничение на физический размер разрабатываемой многослойной структуры – она должна иметь конечную дину, соответствующую размерам системы управления двухкристальным монохроматором, которая поворачивает его на определенные углы, в которых и достигается максимальное отражение фотонов только нужных энергий. Поскольку пучок фотонов, приходящий с поворотного магнита обладает конечным размером , то на сверхмалых углах его проекция на отражающую поверхность в длину может достигать значений, превосходящих длину «зеркала» более чем в несколько раз. Очевидно, что в данной ситуации большая часть потока будет рассеяна на воздух и исследование станет невозможным. Таким образом, на разработку накладывается еще и ограничение по рабочим углам системы. Для примера, взяв за ограничение угол падения пучка в 1°, мы получим длину проекции пучка в ~57 раз превосходящую исходный размер падающего пучка, что является приемлемым для большинства современных синхротронов с поворотным магнитом (где исходные размеры источника составляют доли или единицы миллиметра). Однако меньшие углы уже являются нежелательными.

Результаты

В рамках реализации проекта должна быть решена задача по получению плотности потоков фотонов до 10ˆ13-10ˆ15 фотонов\сек*ммˆ2 на образце в диапазоне энергий падающего излучения 5-12 КэВ и в диапазоне углов падающего излучения 1°-90°. Возможным способом решения данной задачи является разработка специализированного многослойного зеркала-монохроматора, структура и слои которого подобранны так, чтобы не менее 95% площади под кривой отражения в зависимости от энергии находились в диапазоне 10% от энергии в максимуме отражения (т.е. энергетическое разрешение структуры ΔE\E должно быть не более 10%). Поскольку количество отраженных фотонов в данной задаче равно площади под пиком отражения на кривой отражения, то итогом будет максимизация его за счет двух параметров: высота пика и его полная ширина на полувысоте.

Данная задача может быть решена с помощью так называемых периодических многослойных систем, состоящих из чередующихся тонких слоев двух материалов. Пара материалов в такой системе называется периодом, а суммарная толщина – толщиной периода, которая сохраняется во всей структуре, а также определяет такие ключевые параметры как: угол, в котором наблюдается максимальное отражение (брэгговский угол); полную ширину на полувысоте брэгговского пика; количество отраженных фотонов в точке максимума кривой отражения (данная величина обычно выражается в процентном соотношении относительно количества фотонов в прямом пучке и называется процент или уровень отражения).